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《內(nèi)燃機(jī)工程雜志》2016年第二期

摘要：

試驗(yàn)研究了柴油機(jī)固態(tài)scr系統(tǒng)（SSCR）銨鹽—氨基甲酸銨和碳酸銨，在系統(tǒng)噴射管路重結(jié)晶的對(duì)應(yīng)溫度。建立了SSCR噴射系統(tǒng)試驗(yàn)裝置，通過(guò)調(diào)節(jié)系統(tǒng)管路溫度使氣體在固定位置產(chǎn)生結(jié)晶，使激光穿過(guò)結(jié)晶部位到達(dá)光敏電阻模塊，通過(guò)光敏電阻模塊輸出電壓的變化來(lái)測(cè)定銨鹽重結(jié)晶所對(duì)應(yīng)的溫度。結(jié)果表明，氨基甲酸銨的重結(jié)晶溫度高于碳酸銨，噴射壓力分別為220kPa、190kPa、160kPa、130kPa、100kPa、70kPa、40kPa時(shí)，氨基甲酸銨對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度為73.8℃、71.2℃、68.7℃、66.8℃、63.4℃、60.7℃、56.8℃；碳酸銨對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度為72.7℃、70.6℃、67.7℃、65.4℃、62.8℃、59.7℃、55.6℃。

關(guān)鍵詞：

固態(tài)SCR；銨鹽；重結(jié)晶；溫度

世界范圍內(nèi)排放法規(guī)的持續(xù)升級(jí)，對(duì)柴油機(jī)NOx排放要求愈加嚴(yán)苛，尤其在低排氣溫度下提高NOx的脫除效率成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)[1][2][3]。尿素SCR受制于尿素水溶液的分解效率，在低排氣溫度下繼續(xù)提高NOx轉(zhuǎn)化效率的能力有限。固態(tài)SCR（SSCR）可以直接產(chǎn)生氣態(tài)氨，并且氨氣在發(fā)動(dòng)機(jī)排氣管路外部產(chǎn)生，可以不受排氣溫度的限制，且不對(duì)排氣溫度產(chǎn)生影響，按需噴入氨氣參與降低NOx的還原反應(yīng)[4][5][6]。目前SSCR噴射系統(tǒng)氨氣來(lái)源主要集中在碳酸銨、氨基甲酸銨等銨鹽以及氯化鍶氨等金屬絡(luò)合物[7][8][9]。碳酸銨、氨基甲酸銨氨含量較高，分解溫度較低，是我國(guó)產(chǎn)量充足的常用氮肥，價(jià)格便宜，工業(yè)基礎(chǔ)雄厚，作為SSCR的氨氣來(lái)源比較適合我國(guó)國(guó)情。但是碳酸銨和氨基甲酸銨受熱分解均為可逆反應(yīng)，產(chǎn)生的氣體在一定溫度下會(huì)重新結(jié)晶成固態(tài)粉末，如果結(jié)晶發(fā)生在噴射系統(tǒng)噴嘴、調(diào)壓閥、系統(tǒng)管路等處，會(huì)影響噴射量的精確控制甚至造成噴射系統(tǒng)失靈，必須對(duì)噴射系統(tǒng)各處采用一定的保溫措施，故此，需測(cè)定碳酸銨和氨基甲酸銨在不同噴射壓力下對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度。建立了SSCR噴射系統(tǒng)，可以在220kPa及以下壓力穩(wěn)定噴射氨氣。試驗(yàn)以30kPa為步長(zhǎng)，測(cè)定了40kPa至220kPa之間，碳酸銨和氨基甲酸銨的重結(jié)晶溫度，并探討了試驗(yàn)結(jié)果的合理性，為SSCR噴射系統(tǒng)的設(shè)計(jì)優(yōu)化提供了數(shù)據(jù)支持。

1試驗(yàn)裝置及方法

1.1試驗(yàn)裝置試驗(yàn)裝置如圖1所示：閥；4.氣路玻璃管；5.水路玻璃管；6.激光光源；7.光敏電阻模塊；8.小循環(huán)溫度傳感器；9.閥后壓力傳感器；10.大循環(huán)溫度傳感器；11.噴嘴；12.小循環(huán)水泵、中冷器；13.大循環(huán)水泵；14.測(cè)控系統(tǒng)；15.控制終端。銨鹽加熱器中添加碳酸銨或者氨基甲酸銨，閥前壓力傳感器用來(lái)監(jiān)測(cè)調(diào)壓閥前的氣體壓力，調(diào)壓閥帶有水路加熱腔且與氣體隔離，負(fù)責(zé)將銨鹽加熱器輸出的氣體壓力降低并穩(wěn)定至試驗(yàn)壓力，輸出范圍為0kPa—250kPa。光敏電阻模塊接收光源發(fā)出的激光并輸出0—4.5V的電壓信號(hào)，當(dāng)光強(qiáng)發(fā)生改變時(shí)，輸出電壓會(huì)相應(yīng)變化。小循環(huán)溫度傳感器用來(lái)監(jiān)測(cè)小循環(huán)水路溫度。閥后壓力傳感器用來(lái)監(jiān)測(cè)調(diào)壓閥之后氣體壓力。大循環(huán)溫度傳感器監(jiān)測(cè)大循環(huán)水路溫度。噴嘴為尿素SCR噴嘴，帶水路加熱通道，噴嘴接受測(cè)控系統(tǒng)的噴射占空比信號(hào)。小循環(huán)水泵和中冷器負(fù)責(zé)小循環(huán)水的加熱和冷卻。大循環(huán)水泵負(fù)責(zé)加熱大循環(huán)水。小循環(huán)水路為結(jié)晶測(cè)試段。利用循環(huán)水對(duì)壓力傳感器保溫，以防止結(jié)晶產(chǎn)生。

1.2試驗(yàn)方法碳酸銨和氨基甲酸銨的熱分解為可逆反應(yīng)，其化學(xué)反應(yīng)方程式分別如下：首先開啟大循環(huán)和小循環(huán)水路，維持水溫95℃。其次，加熱銨鹽，溫度維持85℃，使銨鹽分解產(chǎn)生氣體。開啟電控噴嘴，占空比為70%，頻率10Hz。光源發(fā)出的激光穿過(guò)氣路玻璃管和水路玻璃管到達(dá)光敏電阻模塊，未產(chǎn)生結(jié)晶時(shí)，光敏電阻模塊輸出電壓基本為定值。調(diào)節(jié)調(diào)壓閥，使氣體壓力降低至目標(biāo)值并穩(wěn)定輸出。維持大循環(huán)水溫不變，停止對(duì)小循環(huán)水的加熱并開啟小循環(huán)中冷器，降溫速率約為1.5℃/min。當(dāng)小循環(huán)水溫度逐漸降低至某一溫度時(shí)，氣體在氣路玻璃管4的內(nèi)壁產(chǎn)生結(jié)晶，此時(shí)對(duì)應(yīng)的小循環(huán)水溫即為此氣體壓力下對(duì)應(yīng)的結(jié)晶溫度。小循環(huán)溫度傳感器8，距離玻璃管段約為200mm，認(rèn)為與玻璃管壁溫度一致。結(jié)晶產(chǎn)生時(shí)，穿過(guò)玻璃管的光線強(qiáng)度會(huì)降低，此時(shí)光敏電阻模塊輸出電壓會(huì)增大。電壓開始急劇升高所對(duì)應(yīng)的時(shí)刻即為結(jié)晶產(chǎn)生時(shí)刻。試驗(yàn)壓力分別為：220kPa、190kPa、160kPa、130kPa、100kPa、70kPa、40kPa。每一試驗(yàn)工況點(diǎn)后，關(guān)閉銨鹽加熱器1及調(diào)壓閥3，升高小循環(huán)水溫至90℃并持續(xù)運(yùn)行直至結(jié)晶消失。

2試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1碳酸銨重結(jié)晶試驗(yàn)圖2所示為碳酸銨在氣路玻璃管4內(nèi)壁的結(jié)晶。圖3為噴射壓力40kPa時(shí)，光敏電阻模塊輸出電壓隨時(shí)間的變化過(guò)程，壓力波動(dòng)為±2kPa。在玻璃管壁溫度連續(xù)下降過(guò)程中，前160s，光敏電阻模塊的輸出電壓基本為定值，約為0.35V。在160s—250s之間的某一時(shí)刻開始，光敏電阻模塊的輸出電壓發(fā)生了急劇變化，從0.35V升高到0.66V。可以確定在這段時(shí)間內(nèi)，玻璃管內(nèi)壁有固體結(jié)晶產(chǎn)生，遮擋了光線的傳播，導(dǎo)致光敏電阻模塊接收到的光線強(qiáng)度發(fā)生急劇變化，并體現(xiàn)在輸出電壓的變化上。更進(jìn)一步，結(jié)晶的產(chǎn)生發(fā)生在160s—200s之間，如圖中箭頭標(biāo)示出的位置，光敏電阻模塊的輸出電壓脫離水平基線，急劇升高。當(dāng)光敏電阻模塊的輸出電壓到達(dá)0.66V之后，其值趨于緩和，變化沒有之前劇烈，說(shuō)明結(jié)晶已經(jīng)達(dá)到一定程度，對(duì)光敏電阻接收到的光線強(qiáng)度影響變小。對(duì)光敏電阻模塊的輸出電壓曲線求微分，也即曲線上兩點(diǎn)之間的斜率變化，如圖4所示。圖中所示在176s時(shí)，微分值發(fā)生突變，從‐0.00011降低到‐0.00131，從這點(diǎn)開始，光敏電阻模塊輸出電壓曲線及其微分值先有一個(gè)微小的降低，然后開始急劇升高，此刻認(rèn)為是結(jié)晶產(chǎn)生的始點(diǎn)，對(duì)應(yīng)的溫度即為當(dāng)時(shí)壓力下，產(chǎn)生結(jié)晶的溫度。圖中對(duì)應(yīng)的壓力為41.6kPa，溫度為55.6℃。其余試驗(yàn)工況結(jié)晶點(diǎn)的判斷方法與上述一致。試驗(yàn)曲線變化規(guī)律類似，只給出100kPa、160kPa、220kPa時(shí)的試驗(yàn)曲線。如圖5至圖7所示。其余這里不一一列出。表1列出碳酸銨在各試驗(yàn)壓力下重結(jié)晶對(duì)應(yīng)溫度。可見隨壓力的提高，重結(jié)晶溫度相應(yīng)升高。

2.2氨基甲酸銨重結(jié)晶試驗(yàn)同碳酸銨重結(jié)晶試驗(yàn)方法步驟相同，圖8所示為氨基甲酸銨在玻璃管內(nèi)壁的重結(jié)晶。圖9至圖12給出氨基甲酸銨在40kPa、100kPa、160kPa、220kPa壓力下的重結(jié)晶試驗(yàn)曲線，其余壓力不在一一列出。

2.3試驗(yàn)結(jié)果分析通過(guò)以上試驗(yàn)，得到碳酸銨和氨基甲酸銨作為SSCR噴射系統(tǒng)氨氣來(lái)源時(shí)，對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度。試驗(yàn)中玻璃管采用軟管聯(lián)接，為避免水路中氣泡對(duì)光線的影響，每個(gè)試驗(yàn)壓力點(diǎn)之后，需要調(diào)整試驗(yàn)裝置管路以排除空氣，因此很難保證光源、水路玻璃管、氣路玻璃管、光敏電阻四者的相對(duì)位置在每個(gè)試驗(yàn)工況都完全一致。因此每個(gè)工況點(diǎn)光敏電阻模塊的輸出電壓起始值以及電壓升高速率不能完全一致，但是不影響對(duì)起始結(jié)晶溫度的判斷，所得試驗(yàn)數(shù)據(jù)是可信的。圖13為碳酸銨和氨基甲酸銨熱解產(chǎn)生的氣體重結(jié)晶壓力和溫度曲線。可見氨基甲酸銨的重結(jié)晶溫度高于碳酸銨，也即氨基甲酸銨需要比碳酸銨更高的溫度來(lái)維持其熱解產(chǎn)物以氣態(tài)形式存在。結(jié)合表1、表2、表3可知，噴射參數(shù)對(duì)重結(jié)晶溫度沒有影響。由碳酸銨和氨基甲酸銨重結(jié)晶試驗(yàn)曲線可知，結(jié)晶生成后，光敏電阻模塊的輸出電壓先急劇升高，到達(dá)一定數(shù)值后，升高速率趨緩但仍在持續(xù)升高，可見隨氣路玻璃管壁溫的持續(xù)降低，管路中仍在繼續(xù)生成結(jié)晶。隨噴射壓力的提高，需要防止結(jié)晶產(chǎn)生的溫度相應(yīng)提高。通過(guò)以上試驗(yàn)，求得了碳酸銨和氨基甲酸銨在實(shí)際SSCR噴射系統(tǒng)中，不同噴射壓力下對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度，為SSCR系統(tǒng)設(shè)計(jì)提供了數(shù)據(jù)支持。

3結(jié)論

(1)碳酸銨和氨基甲酸銨作為SSCR氨氣來(lái)源，能夠穩(wěn)定提供系統(tǒng)所需氨氣。(2)氨基甲酸銨熱解產(chǎn)生的氣體比碳酸銨熱解產(chǎn)生的氣體需要更高的溫度來(lái)防止氣體在噴射系統(tǒng)中重結(jié)晶。氣體壓力越高，對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度越高。(3)噴射壓力分別為220kPa、190kPa、160kPa、130kPa、100kPa、70kPa、40kPa時(shí)，氨基甲酸銨對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度為73.8℃、71.2℃、68.7℃、66.8℃、63.4℃、60.7℃、56.8℃；碳酸銨對(duì)應(yīng)的重結(jié)晶溫度為72.7℃、70.6℃、67.7℃、65.4℃、62.8℃、59.7℃、55.6℃。

作者：馬軍彥 李君 曲大為 單位：吉林大學(xué) 汽車仿真與控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室