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《安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)雜志》2014年第二十五期

1樣品測(cè)定和質(zhì)量控制

1．1樣品測(cè)定。氣相色譜載氣與輔氣為高純氮，氮?dú)饬?ml/min。進(jìn)樣口溫度220℃，檢測(cè)器溫度280℃，采用不分流進(jìn)樣方式，進(jìn)樣量1μl，進(jìn)樣0．75min后吹掃。采用程序升溫:初始溫度50℃，以10℃/min的速度升溫至150℃，再以3℃/min速度繼續(xù)升至240℃，保留15min。按保留時(shí)間定性，使用外標(biāo)法峰面積定量計(jì)算所測(cè)得的物質(zhì)。

1．2質(zhì)量控制。樣品測(cè)試前作程序空白，整批樣品取20%作重復(fù);測(cè)試前做標(biāo)準(zhǔn)曲線(標(biāo)準(zhǔn)曲線濃度系列為10、20、50、100μg/L)。測(cè)試過(guò)程中每批樣品(20個(gè)左右)用標(biāo)樣校準(zhǔn)曲線。

2結(jié)果與分析

2．1土壤中HCH的殘留量結(jié)果表明，河北省土壤中HCH的平均值為1．31ng/g，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于我國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB15618－1995)中規(guī)定的自然背景土壤中HCH的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值50．00ng/g。據(jù)FU等［3］的研究，西藏土壤中HCH的含量范圍為0．67～5．38ng/g，如果以此作為土壤背景值參考，與該研究進(jìn)行比較，可以認(rèn)為河北省土壤中的HCH殘留含量并不明顯。HCH在土壤中的殘留期限(95%消失需要的年數(shù))為3～20年，平均6．5年［4］，這與河北省土壤中HCH的監(jiān)測(cè)值相符。另外，與鄰近的天津(10．00ng/g)［5］、北京(38．00ng/g)［6］、山東(123．13ng/g)［7］相比，河北省的HCH殘留量是非常低的;與國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)如以色列(1．16ng/g)［8］、德國(guó)(7．52ng/g)［9］、南京(13．60ng/g)［10］相比，河北省土壤中HCH的殘留也處于較低水平。HCH的4種異構(gòu)體在河北省土壤中均有不同程度的檢出，其檢出率分別為α-HCH94%、β-HCH96%、γ-HCH96%、δ-HCH85%。β-HCH是最主要的污染物，占所有HCH異構(gòu)體殘留總量的69%，其他異構(gòu)體分別為α-HCH占9%、γ-HCH占13%、δ-HCH占9%。HCH工業(yè)混合品中異構(gòu)體的比例通常為:α-HCH(60%～70%)、β-HCH(5%～12%)、γ-HCH(10%～15%)、δ-HCH(6%～10%)［11］，其各自的降解速率順序大致為:α-HCH﹥?chǔ)?HCH﹥?chǔ)?HCH﹥?chǔ)?HCH［12－13］。α-HCH和γ-HCH易揮發(fā)，γ-HCH易通過(guò)微生物降解和光化學(xué)作用生成α-HCH，而α-HCH能在微生物作用下異構(gòu)化為β-HCH［15］。與其他異構(gòu)體相比，β-HCH的所有氯原子都位于HCH分子的赤道短軸上，其穩(wěn)定性較高，水溶性、揮發(fā)性和蒸氣壓都非常低，同時(shí)也更加難以被微生物降解［9，12］，從而造成β-HCH在土壤里各異構(gòu)體中的較高殘留濃度。環(huán)境中HCH主要來(lái)自殺蟲(chóng)劑的使用，歷史上HCH曾以2種形態(tài)被使用，一種是工業(yè)體HCH，為白色或淡黃色無(wú)定形固體，是以α-HCH為主的HCH異構(gòu)體的混合物;另一種是林丹，以γ-HCH為主，含量達(dá)99%。如果異構(gòu)體之間沒(méi)有相互轉(zhuǎn)化，通常工業(yè)體HCH中α-HCH與γ-HCH比值即α/γ在4～7。由于γ-HCH較α-HCH更易降解，且在一定條件下γ-HCH可能會(huì)轉(zhuǎn)化為α-HCH。工業(yè)體HCH進(jìn)入環(huán)境中長(zhǎng)時(shí)間后，α/γ比值會(huì)大于7，但若周圍環(huán)境有林丹的輸入，其比值會(huì)小于3。因此可以利用α/γ比值的大小來(lái)進(jìn)行源解析。通過(guò)對(duì)土壤中檢測(cè)的α-HCH與γ-HCH的比較發(fā)現(xiàn)，樣品的α-HCH/γ-HCH的比值在0．1～6．5，平均值為1．7。而該比值在典型工業(yè)級(jí)HCH中為4～7，表明林丹的使用對(duì)土壤中HCH的殘留有一定貢獻(xiàn)。樣品中α-HCH/γ-HCH比值的變化也說(shuō)明環(huán)境發(fā)生變化，說(shuō)明土壤中HCH的同系物之間發(fā)生明顯轉(zhuǎn)化。影響這種轉(zhuǎn)化的因素很多，可能是時(shí)間、降水、季節(jié)、污染物等。在西藏土壤中，α-HCH含量范圍為0．10～2．55ng/g，γ-HCH含量范圍為0．05～1．54ng/g，α-HCH/γ-HCH的比值在0．13～2．60范圍內(nèi)，研究者認(rèn)為是大氣長(zhǎng)距離傳輸引起的。河北省土壤中過(guò)去使用的HCH，大部分已降解到很低水平。α-HCH/γ-HCH比值在1．7左右，并且高殘留的β-HCH說(shuō)明該區(qū)域大部分地區(qū)沒(méi)有新的HCH的施用源。

2．2有機(jī)質(zhì)對(duì)土壤中HCH含量的影響土壤中HCH含量主要受過(guò)去農(nóng)藥施用量和土壤有機(jī)質(zhì)含量的影響。Alexan-der認(rèn)為，土壤中長(zhǎng)期殘留的疏水性物質(zhì)如有機(jī)氯農(nóng)藥趨于老化，它們?cè)谕寥乐谢虼嬖谟跇O微孔隙，或被有機(jī)質(zhì)包被，因此其殘留量可能主要受到土壤微結(jié)構(gòu)和有機(jī)質(zhì)性質(zhì)的影響。有機(jī)氯化合物因?yàn)榫哂惺杷远谕寥乐谐Ｅc有機(jī)物質(zhì)緊密結(jié)合，所以土壤有機(jī)碳的含量對(duì)有機(jī)氯化合物在土壤中的含量往往具有很大影響。因此，分析有機(jī)碳和HCH的相關(guān)性可能更能反映污染狀況。Sanger等［22］曾經(jīng)報(bào)道過(guò)有機(jī)污染物與沉積物的總有機(jī)磷(TOC)和粘粒含量都不存在相關(guān)，沉積物常年浸泡在水中，HCH相對(duì)易溶于水，而土壤中的情況有所不同。該研究實(shí)測(cè)的TOC含量在0．02%～4．91%，通過(guò)對(duì)HCH進(jìn)行對(duì)數(shù)變換，TOC進(jìn)行角變換后進(jìn)行分析，結(jié)果表明，HCH與TOC具有顯著正相關(guān)性(Pearson相關(guān)系數(shù)r=0．264，n=193，P＜0．01)，說(shuō)明TOC是河北省土壤中影響HCH殘留因素之一(圖2)。有機(jī)污染物與TOC的這種關(guān)系在其他研究中也有類似報(bào)道。腐殖酸是土壤有機(jī)物質(zhì)的主要構(gòu)成部分，許多情況下腐殖酸和有機(jī)污染物可以有較強(qiáng)的相互作用［24－25］。這可能導(dǎo)致了兩者的相關(guān)關(guān)系。

3結(jié)論

河北省土壤中HCH的殘留量處于較低水平，均值為1．31ng/g，低于我國(guó)關(guān)于土壤背景值的要求，殘留含量并不明顯。α-HCH/γ-HCH比值在1．7左右，并且高殘留的β-HCH說(shuō)明該區(qū)域大部分地區(qū)沒(méi)有新的HCH的施用源。HCH與TOC的相關(guān)性分析表明，兩者之間具有顯著正相關(guān)性，說(shuō)明土壤中有機(jī)質(zhì)的含量是影響HCH殘留量的主要因素之一。

作者：趙智亮單位：河北省環(huán)境科學(xué)研究院