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《河南農業雜志》2014年第三期

一、實驗結果與討論

（一）城市污泥中汞的形態分布如圖1（見50頁）所示，污水處理廠沉砂池、二沉池、污泥濃縮池和壓濾污泥的總汞含量分別為2569±32ng/g、5053±559ng/g、4328±694ng/g、4523±405ng/g。經過活性污泥處理后的三個單元（二沉池、濃縮池、壓濾機房）的污泥中汞的總含量明顯高于沉砂池污泥，說明氧化溝工藝活性污泥有較強吸附汞的能力。與其他污水處理廠污泥相比（見50頁表1），焦作市污水處理廠壓濾污泥中汞含量與新莊污水處理廠、五龍口污水處理廠和西南科技大學污水處理廠污泥中汞的含量接近，但明顯低于天津市某污水處理廠污泥。外排的沉砂池污泥和壓濾污泥汞含量均低于《城鎮污水處理廠污染物排放標準》（GBl8918-2002）中規定的污泥農用時的最高限值（污泥中的汞在酸性和堿性（或中性）土壤中最高容許含量分別為5mg/kg和15mg/kg）。圖2（見51頁）給出了各單元污泥中汞的形態分布情況。可以看出，可交換態的汞占總形態的比例很小，分別為1.22%（沉砂池污泥）、0.28%（二沉池污泥）、0.27%（濃縮池污泥）和0.48%（壓濾污泥）。可交換態主要包括離子形態和碳酸鹽結合態，該形態遷移性強，容易被生物直接利用。當環境酸度發生變化時，以此種形態存在的金屬元素將很快被釋放進入周圍環境，被生物體利用。焦作市污水處理廠各單元污泥中可交換態汞在總形態中所占比例很小，介于0.27%～1.22%之間，說明各處理單元所產生的污泥中汞的遷移性和生物可利用性較低。同可交換態一樣，可還原態和可氧化態汞所占比例也極低，還原態分別為0.21%、0.15%、0.14%和0.08%，氧化態分別為0.51%、0.13%、0.28%和0.16%。可還原態主要是鐵錳氧化物結合態，可氧化態主要是有機物和硫化物結合態，這兩種形態的汞的遷移性較低，但當環境條件變化時有可能被釋放出來，間接被植物利用。在各處理單元污泥中，沉砂池污泥中汞的腐殖酸結合態占總量比例最高，達到了42.07%，對于二沉池、濃縮池、壓濾污泥來說，該形態所占比例接近，分別為18.39%、17.44%和15.05%。從上述腐殖酸結合態所占比率可以看出，有機質（腐殖酸）對于汞有較強的絡合作用。閆雙堆等的研究也表明，在土壤中施用腐殖酸類物質可以提高土壤中有機結合態汞的含量。殘渣態汞主要是與硅酸鹽礦物、結晶鐵鎂氧化物等結合，很難被生物利用，遷移性極低。各處理單元中，沉砂池污泥中汞的殘渣態所占比例較低，為55.98%，二沉池、濃縮池、壓濾污泥該形態所占比率均達到80%以上，分別為81.05%、81.87%、84.23%。說明在活性污泥中汞主要以穩定的殘渣態形式存在。總體來看，各處理單元污泥中汞的形態主要以殘渣態和腐殖酸結合態為主，殘渣態所占比率在55.98%～84.23%，腐殖酸結合態所占比率在15.05%～42.07%，這與孔令昊等所研究的焦家金礦土壤中汞的形態分布結果相似（汞主要以殘渣態和腐殖酸結合態存在，殘渣態所占比率在59.21%～83.77%，腐殖酸結合態所占比率在7.93%～24.93%）。四個處理單元污泥中，汞的殘渣態和腐殖酸結合態所占總形態比例之和均達到97%以上，生物可直接利用的可交換態汞所占比例在0.27%～1.22%，表明污水處理廠污泥中汞的生物有效性較低。二沉池污泥，濃縮池污泥和壓濾污泥中汞的形態分布沒有明顯的變化，說明污泥濃縮和壓濾工藝對污泥中汞的賦存形態沒有明顯的影響。

（二）城市污泥堆肥中汞的形態變化該公司堆肥是將三種物料———金針菇殘渣、污泥、蓮花下腳料按4∶1∶0.25比例充分混合，進行高溫好氧堆肥。由表2（見51頁）可知堆肥所用原料金針菇殘渣、蓮花下腳料及城市污泥中汞的含量分別為23±5ng/g，3115±671ng/g，4818±1070ng/g。混合原料和堆肥產品中總汞濃度分別為980±42ng/g，1076±163ng/g，堆肥前后汞的濃度沒有顯著改變（P=0.4）。堆肥產品中汞的含量遠遠低于《農用污泥中污染物控制標準》（GB4284-84）要求的15mg/kg（PH≥6.5）。由圖3（見51頁）可知，金針菇殘渣、蓮花下腳料及城市污泥中，可交換態汞分別占總量的11.64%、0.63%及0.29%，腐殖酸結合態分別占總量的67.99%、98.34%、22.46%，可還原態分別占總量的0.92%、0.03%、0.08%，可氧化態分別占總量的1.06%、0.26%、6.28%，殘渣態分別占總量的18.38%、0.75%、70.89%。金針菇殘渣主要以腐殖酸結合態和殘渣態為主；蓮花下腳料則基本全部為有機物，故其中汞基本上均為腐殖酸結合態；城市污泥原料中汞以殘渣態為主，其次為腐殖酸結合態。堆肥混合原料和堆肥產品中的汞主要以腐植酸結合態存在，堆肥前后分別為58.81%和56.68%，說明作為堆肥中有機質的重要組成部分，腐殖質在與汞的結合上起到了主導作用。Canarutto等的研究也證實了污泥堆肥中1/3左右的重金屬和有機質結合，而其中的絕大部分是結合在腐殖酸上。與腐殖酸結合的汞化學性質較為穩定，一般情況下，其遷移性和生物可利用性較弱。然而，當土壤理化性質改變時，與腐殖酸結合的汞有可能被釋放出來，重新介入到生物地球化學循環中，汞的甲基化潛力和有機結合態的汞之間顯著的相關性為這種論斷提供了證據。堆肥前后殘渣態汞占總量的39.89%和42.24%，殘渣態和腐殖酸結合態之和所占比率均達到97%以上，表明堆肥中汞具有較高的穩定性。堆肥前后可交換態汞占總量的比例為0.55%和0.59%，可還原態為0.17%和0.08%，可氧化態為0.58%和0.42%，可以看出可交換態、可還原態以及可氧化態的汞所占比率很低。說明當土壤性質保持穩定時，汞不易于發生遷移或被植物吸收利用。堆肥前后汞的形態沒有明顯的變化，表明高溫好養堆肥對汞的賦存形態影響不顯著。

二、潛在生態風險評價

采用Hakanson提出的單一金屬的潛在生態危害指數（Er）i對污水處理廠外排的沉砂池污泥和壓濾污泥及壓濾污泥堆肥產品進行評價，來反映樣品中的汞對生態環境的影響潛力，為污泥農用提供依據。計算公式為：Eri=TirCn/Bn其中Cn為樣品的實測濃度，本文采用可交換態、腐殖酸結合態、可還原態和可氧化態之和；Bn為評價元素的背景值，本評價元素的背景值選取《食用農產品產地環境質量評價標準》（HJ332-2006，PH﹥7.5）；Ti為毒性相應系數，選取Hakanson制定的標準化汞的毒性響應系數40。評價結果發現，污泥和堆肥中汞的風險值在25到129之間（見51頁表3），根據生態風險等級劃分標準（見51頁表4），焦作市污水處理廠外排的沉砂池污泥用于蔬菜時汞具有強度生態危害，用于水作、旱作和果樹汞具有中度生態風險，不建議用于農業生產。壓濾污泥和堆肥產品中的汞分別具有中度強度生態危害（蔬菜）和輕度生態危害（水做、旱作和果樹）。考慮到汞在水田中會轉化為甲基汞并富集于水稻中，因而建議壓濾污泥和堆肥產品不用于蔬菜和水做農田，可以適當用于旱作農田和果樹種植。

三、結論

污水處理廠各處理單元的污泥中二沉池污泥中汞的含量最高，沉砂池污泥中汞的含量最低，但外排沉砂池污泥和壓濾污泥均未超過國家相關標準。各處理單元污泥中，汞的可交換態所占的比例極小，分別為1.22%（沉砂池污泥）、0.28%（二沉池污泥）、0.27%（濃縮池污泥）和0.48%（壓濾污泥）。汞的形態主要以殘渣態和腐殖酸結合態存在，二者之和所占比例均達到97%以上，說明活性污泥中汞的穩定性較高，可遷移性和生物可利用性很低。二沉池污泥、濃縮池污泥和壓濾污泥中汞的形態分布沒有明顯的變化，污泥濃縮和壓濾工藝對污泥中汞的賦存形態沒有顯著影響。堆肥過程中，高溫好養堆肥對汞的總量和形態沒有顯著影響。堆肥前后汞的形態主要以殘渣態和腐殖酸結合態存在，二者之和達到了97%以上，其中腐殖酸結合態所占比例最高（58.81%和56.68%），說明在土壤環境保持穩定時，堆肥產品中的汞生物可利用性低。對污水處理廠外排污泥及堆肥產品的生態風險評價發現，對于水作、旱作和果樹等農業利用方式，壓濾污泥和堆肥產品中汞的生態風險不大，而沉沙池污泥中汞的風險較強，不應用于農業生產。

作者：李花劉軍毛玉芬王梅張媛單位：河南理工大學資源環境學院焦作市環境信息中心溫縣環境保護局監測站焦作市環境監測站